悬浮气泡表面天然气水合物的生长动力学

第 5期 叶 鹏等 ： 悬浮 气泡表 面天 然 气水合 物 的生 长动 力学 3 3 悬浮气泡表面天然气水合物的生长动力学 叶 鹏 ， 刘道 平 ， 张 健 ( 上 海理 工 大学 制 冷技 术研究 所 ， 上海 2 0 0 0 9 3 ) 摘要： 采用水 中悬浮气泡法测定 了温度为 2 7 5 ． 2 K ～ 2 8 2 _ 3 K、压力为 3 ． 5 6 MP a 一 6 ． 4 7 MP a范围内天然气 微小气泡表面 水合物 膜生长动力学数据 。 选 用摩 尔吉 布斯 自由能的变化作 为天然气水合物生成驱动力 ， 研究水合物生 长特性 。实验结果表 明： 在水 合反应系统压力越高 、 温度越低 的情况下 ， 天然气水合物的生成驱动力数值 的绝对值越大 ， 诱导时 间和生 长时问越短 ； 水合 物 膜粗糙程度 随着驱动力的增大和反应时间的进行逐渐变得光滑 ； 吉布斯 自由能差 能够较好描述所测的水合物生 长速率 。 关键词 ： 天然气水合物； 悬浮气泡 ； 生长动力学 ； 驱动力 中圈分类号： T Q 0 1 3 ． 2 ； T E 8 文献标识码： A 文章编号： 1 o 0 1 ． 9 2 1 9 ( 2 0 1 3 ) 0 5 ． 3 3 ． 0 4 天然气水合物储运技术具有储气密度大 、 制备 方便 、 再气化容易 、 储存安全稳定等特点【 l 1 。 其中， 水 合物 的生产技术是整个储运技术的基础。目前水合 物 的 生 产技 术 研 究 要 解 决 的 关 键 问题 是 大 体 积 水 合物 的快速合成。 在无表面活性剂及搅拌的静态条件下 ， 水合物 的生成速率非常缓慢 ， 很大程度上影响了气体水合 物技 术工业 化 应用 。因此在 静 态条 件下 的水 合物 的 生长 动力 学研 究具 有重要 的工业 意义 。R y o O h mu r a 等【 2 】 发现在可生成水合物 的条件 下 。 水合物相以薄 膜的形式 出现 。 阻碍 了可以使水合物相连续生长 的 形成物与水的接触 ， 导致 静态条件下水合物生成速 率慢且不完全。马昌峰等嘲 利用测定温度、 压力和水 中悬 浮气 泡表 面上水 合 物 生 长速 度 。 分 别 对 甲烷 及 C O 水合 物 的生 长过 程进行 了测定 ，并 采用 吉布 斯 自由能差作 为 生长驱 动力 对 数据 进行 了关 联 。彭 宝 仔 等 研 究 了 甲烷水 合物 的生 成 驱 动力 与 生成 速 率 的关系，考察了温度和压力对 甲烷水合物膜和 C O 水合物膜生长的影响。孙长宇......